Properties of copper under extreme conditions and at thermal out-of-equilibrium
Etude des propriétés du cuivre sous conditions extrêmes et hors de l'équilibre thermique
Résumé
Ultrashort laser sources development enables nowadays the possibility for matter to reachboth extreme pressure and temperature (~10 000 K) conditions, or what we call "WarmDense Matter ". Working with femtosecond lasers leads to out-of-equilibrium phenomenaduring which a large amount of energy is deposited in the electrons while the lattice remainscold. We used XANES spectroscopy to follow both the ultrafast evolution of the electronicstructure and the local atomic order after the irradiation of such a laser. Moreover,we can nowadays employ Quantum Molecular Dynamics to simulate Warm Dense Matter.We computed XANES spectra for thermal out-of-equilibrium situations and inthermodynamic configurations similar to the experimental ones. The confrontation of experimental data and these calculations brings a deep understanding of the phenomena involvedand their evolutions. The present study deals with the X-ray absorption near copper L3 andL2 edges (respectively 932 and 952 eV). Calculations show a pre-edge structure in the spectra,the evolution of which gives the electronic temperature dynamics. These simulationsalso suggest that the loss of the crystalline order should give rise to the disappearance ofthe post-edge structures. Several experiments have been realized using Eclipse laser and atable-top station dedicated to time-resolved XANES measurements at CELIA laboratory.At frst, some XANES spectra have been acquired using an X-ray source produced by theirradiation of a CsI solid target. This source duration of ~2 10 ps rms { approximately thethermal equilibration timescale for copper { restrained our temporal resolution. We thenused a xenon clusters gas jet to produce an X-ray source of comparable emissivity but asignificantly shorter duration. Numerous out-of-equilibrium XANES spectrahave been acquired and for diferent excitation degrees. The excellent signal-to-noiseratio allows us to follow the evolution of the post-edge structure and deduce the associateddynamics of the loss of crystalline structure. Finally, we performed the same experimentwith an X-ray source coming from the betatron radiation at LOA laboratory. With thissource, a temporal resolution of ~ 100 fs was achieved and allows us to fully characterizethe instantaneous heating of the electrons by the laser and far-from-equilibrium states.
Le développement des sources laser ultra-brèves permet de nos jours de porter la matière dans des états extrêmes de densité et de température. Un des régimes pouvant être atteint dans ces conditions porte le nom de « Warm Dense Matter », ou matière dense et tiède. On peut la retrouver au coeur de larges planètes comme Jupiter ou dans la fusion par confinement inertiel. Les modèles de la physique usuellement utilisés ne permettant pas de décrire correctement le comportement de la matière dans ce régime, de nombreuses recherches scientifiques, à la fois expérimentales et théoriques, sont aujourd’hui orientées vers ce sujet. Sur le long terme, il s’agirait de déterminer les propriétés macroscopiques de cet état tel que les coefficients de transports et les équations d’états. De plus, le fait de travailler avec des lasers sur des échelles de temps très courtes (dans notre cas inférieures à la picoseconde) induit des phénomènes dits « hors-équilibre thermique » durant lesquels les électrons atteignent une température importante alors que les atomes restent froids. S’en suit alors une équilibration de ces deux températures, et la plupart du temps une transition de la phase solide à la phase liquide/plasma suivant l’intensité du laser employé. Pour certains métaux, appelés métaux nobles (or, argent, cuivre), un retard à la fusion est suspecté par des simulations de dynamique moléculaire quantique, du fait d’un renforcement de la stabilité du réseau cristallin. Mon travail de thèse se propose d’étudier ce phénomène par le biais de la spectroscopie XANES, technique de spectroscopie fine d’absorption X. Potentiellement, elle permet de suivre à la fois l’évolution de la structure électronique (états électroniques près du continuum), et celle du réseau cristallin (ordre local). Il s’agit de réaliser des expériences résolues en temps, basées sur un schéma pompe-sonde : une impulsion sonde de rayons X vient caractériser l’état d’un échantillon à différents délais, après le chauffage par une impulsion laser pompe qui le porte dans le régime de la Warm Dense Matter. En parallèle, je réalise des simulations numériques basées sur la dynamique moléculaire quantique pour produire des spectres XANES, et interpréter ainsi les données en termes d’évolution ultra-rapide de la structure électronique et atomique de l’échantillon. Ce travail présentant de grands défis, sur les deux plans de l’expérience et des calculs, nous avons choisi de concentrer l’étude sur le cuivre près de ses flancs L d’absorption X (~ 932 et ~ 952 eV).
Origine : Version validée par le jury (STAR)
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