Femtosecond dynamics in atoms and molecules
Dynamique femtoseconde dans des atomes et molécules - précession de spin et dynamique de photoélectrons - transitoires cohérents - dynamique des états excités de l'acétylène
Résumé
This thesis is about the study of dynamics of atoms and molecules on the femtosecond time scale by the pump-probe technique. In a first part the oscillation of a wave packet created by a superposition of fine structure states in atomic potassium has been observed. This oscillation is interpreted as the precession of the spin momentum around the total angular momentum. This is followed by a theoretical study showing that this oscillation can be used to produce spin polarised electrons. Another experiment performed has permitted the observation of interferences of free electron wave packets created by ionising potassium atoms with a sequence of two time delayed ultrashort pulses. The pump-probe technique has been applied to the study of the population transfer in a two level system interacting with a chirp pulse. This experiment has led to the observation of coherent transients due to interferences between the amplitude of probability transferred at and after resonance. In a second part, I have studied the predissociation of highly excited states of acetylene, which leads to very short lifetimes of these states. A first step consists in a nanosecond REMPI (3+1) experiment. The photoelectron spectra of the different states were collected. They show a strong Rydberg-Valence mixing. The dynamics of these states has been then studied in a pump-probe experiment. The pump step consists in the excitation by a VUV (132 nm) photon while the probe step is done by ionising the system with UV (396 nm) pulse. We show that the determination of the lifetimes must be done carefully by taking into account the pulses characteristics.
Cette thèse présente l'étude de dynamique à l'échelle femtoseconde de systèmes atomiques et moléculaires. Dans une première partie nous décrivons l'oscillation d'un paquet d'onde dans un doublet de structure fine de l'atome de potassium, observée expérimentalement. Cette oscillation est reliée à la précession du spin autour du moment angulaire total. Nous montrons théoriquement comment mettre à profit cette oscillation pour produire des électrons polarisés en spin. En ionisant ce même atome par deux impulsions ultracourtes séparées en temps, deux paquets d'électrons libres sont émis. Nous montrons qu'il est possible de les faire interférer. L'étude expérimentale, par la technique pompe-sonde, de l'excitation d'un système à deux niveaux dans l'atome de rubidium par une impulsion à dérive de fréquence nous a permis d'observer en temps réel le transfert de population de l'état fondamental vers l'état excité. Ce transfert s'accompagne de transitoires cohérents résultant d'interférences entre les amplitudes de probabilité transférées au passage et après le passage par la résonance. Dans une seconde partie, nous nous intéressons à la prédissociation d'états très excités de l'acétylène, de durées de vie très courtes (~100 fs). Nous avons dans un premier temps réalisé des expériences en régime nanoseconde REMPI (3+1). Les signatures des spectres de photoélectrons correspondant aux différents états permettent de mettre en évidence le mélange des caractères Rydberg-Valence dans cette gamme d'énergie. La dynamique de ces états est observée en fonction du délai entre des impulsions ultracourtes pompe VUV (132 nm) et sonde UV (396 nm) en collectant le signal d'ion et/ou le spectre de photoélectrons. Nous montrons par ces résultats que la détermination des durées de vie doit passer par une analyse des signaux pompe-sonde tenant compte des caractéristiques des impulsions laser.
Domaines
Physique Atomique [physics.atom-ph]
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