The PIRENEA set-up in the study of gas/grain interactions in the interstellar medium: elaboration of an experimental procedure.
Le dispositif PIRENEA dans l'étude des interactions gaz/grain dans la chimie interstellaire: mise en place d'une procédure expérimentale.
Résumé
Gas-grain interactions play an important role in interstellar chemistry, both in UV-irradiated regions and in the more embedded regions of molecular clouds where icy mantles are formed on dust grain surfaces. However, astrophysical models suffer from the lack of experimental data in particular those involving on the interaction of gas with isolated grains.
The present PhD thesis aims at experimentally studying gas-grain interactions on nanograins like polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) at several temperatures. The PIRENEA ("Piège à Ions pour la Recherche et l'Étude de Nouvelles Espèces Astrochimiques") laboratory set-up was developped according to these specifications: it combines the trapping capabilities of the Fourier Transform Mass Spectrometry analysis of an Ion Cyclotron Resonance cell (FTICR-MS) with cryogenic shielding to produce and isolate PAH ions in interstellar conditions. It is also equipped with several photon sources and a gas inlet interface that enable to probe gas-grain interaction properties.
Our study focuses on the reactivity of C24H11+ (deshydrogenated coronene cation) with H2O molecules at low temperatures between 35 and 300 K. First, we will show how the neutral gas density in an ICR cell can be quantified at different temperatures both by traditional pressure measurements and by measuring the collisional damping of the ion cyclotron motion. These results allow us to measure the rate constant for the "C24H11+ + H2O" reaction as a function of the trap temperature. No temperature dependence has been observed. The results are confronted to ab-initio calculations.
The present PhD thesis aims at experimentally studying gas-grain interactions on nanograins like polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) at several temperatures. The PIRENEA ("Piège à Ions pour la Recherche et l'Étude de Nouvelles Espèces Astrochimiques") laboratory set-up was developped according to these specifications: it combines the trapping capabilities of the Fourier Transform Mass Spectrometry analysis of an Ion Cyclotron Resonance cell (FTICR-MS) with cryogenic shielding to produce and isolate PAH ions in interstellar conditions. It is also equipped with several photon sources and a gas inlet interface that enable to probe gas-grain interaction properties.
Our study focuses on the reactivity of C24H11+ (deshydrogenated coronene cation) with H2O molecules at low temperatures between 35 and 300 K. First, we will show how the neutral gas density in an ICR cell can be quantified at different temperatures both by traditional pressure measurements and by measuring the collisional damping of the ion cyclotron motion. These results allow us to measure the rate constant for the "C24H11+ + H2O" reaction as a function of the trap temperature. No temperature dependence has been observed. The results are confronted to ab-initio calculations.
Les interactions gaz/grain jouent un rôle important dans la chimie interstellaire aussi bien dans les régions exposées au rayonnement UV qu'à l'intérieur des nuages moléculaires où se forment des manteaux de glaces autour des grains. Cependant, les modèles astrophysiques pour décrire ces processus manquent considérablement de données fondamentales décrivant l'interaction du gaz avec un grain isolé.
Ce travail de thèse s'inscrit dans ce cadre et vise à explorer expérimentalement les interactions gaz/grain sur des nanograins de type molécules polycycliques aromatiques hydrogénées (PAH) à différentes températures. Il utilise le dispositif expérimental PIRENEA (Piège à Ions pour la Recherche et l'Étude de Nouvelles Espèces Astrochimiques) qui présente l'originalité de coupler les performances d'un instrument de spectrométrie de masse à résonance cyclotronique ionique à transformée de Fourier (FTICR-MS) avec un environnement cryogénique. Grâce à ce dispositif, le PAH peut être isolé de son environnement comme dans l'espace interstellaire et ses propriétés peuvent être étudiées à l'aide d'une interface photophysique (lampe UV-visible) et d'une interface chimique pour l'injection de gaz.
Notre étude concerne la réactivité de C24H11+ (cation du coronène déshydrogéné) avec la molécule H2O à basses températures entre 35 K et 300 K. Dans un premier temps, nous montrerons comment la densité de molécules d'H2O dans la cellule ICR peut être quantifiée à toutes ces températures par mesure traditionnelle de la pression et par mesure de l'amortissement du mouvement cyclotronique des ions. Ces résultats nous ont permis de tracer l'évolution du taux de réaction de C24H11+ + H2O avec la température du piège. Aucune dépendance avec la température n'a été mise en évidence. Nous confronterons et discuterons les résultats obtenus avec des calculs ab-initio.
Ce travail de thèse s'inscrit dans ce cadre et vise à explorer expérimentalement les interactions gaz/grain sur des nanograins de type molécules polycycliques aromatiques hydrogénées (PAH) à différentes températures. Il utilise le dispositif expérimental PIRENEA (Piège à Ions pour la Recherche et l'Étude de Nouvelles Espèces Astrochimiques) qui présente l'originalité de coupler les performances d'un instrument de spectrométrie de masse à résonance cyclotronique ionique à transformée de Fourier (FTICR-MS) avec un environnement cryogénique. Grâce à ce dispositif, le PAH peut être isolé de son environnement comme dans l'espace interstellaire et ses propriétés peuvent être étudiées à l'aide d'une interface photophysique (lampe UV-visible) et d'une interface chimique pour l'injection de gaz.
Notre étude concerne la réactivité de C24H11+ (cation du coronène déshydrogéné) avec la molécule H2O à basses températures entre 35 K et 300 K. Dans un premier temps, nous montrerons comment la densité de molécules d'H2O dans la cellule ICR peut être quantifiée à toutes ces températures par mesure traditionnelle de la pression et par mesure de l'amortissement du mouvement cyclotronique des ions. Ces résultats nous ont permis de tracer l'évolution du taux de réaction de C24H11+ + H2O avec la température du piège. Aucune dépendance avec la température n'a été mise en évidence. Nous confronterons et discuterons les résultats obtenus avec des calculs ab-initio.
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