Theoretical study of the magnetic anisotropy

Traitement théorique de l'anisotropie magnétique

Renaud Ruamps (1)

1 SEM - Systèmes étendus et magnétisme (LCPQ)

Magnetic anisotropy in transition metal complexes is responsible for the phenomenon of magnetization observed at the molecular level. A theoretical study is conducted to understand, develop model, and most importantly, to amplify this phenomenon on different mononuclear and binuclear compounds. In order to do this, a set of ab initio relativistic and correlated calculations is used, then with the effective Hamiltonian theory, a model Hamiltonian is established. Afterwards, a procedure for extracting magnetic parameters allows comparison and rationalization with spectroscopic and magnetic measurements. Different approaches are considered, mononuclear complexes with exotic coordination, or with a quasi-degenerate ground state, giving rise to a Jahn-Teller effect. And finally, the synergistic effects of local anisotropies for binuclear complexes will be discussed.

L'anisotropie magnétique au sein de complexe de métaux de transition à donnée lieu à l'observation de phénomène d'aimantation à l'échelle moléculaire. Une étude théorique est menée afin de comprendre, de modéliser et surtout, d'amplifier ce phénomène sur différents composés mononucléaires et binucléaires. Pour ce faire, un ensemble de calculs ab initio relativistes et corrélés est utilisé puis à l'aide de la théorie des hamiltoniens effectifs, un hamiltonien modèle est établie. Ensuite, une procédure d'extraction des paramètres magnétiques permet une comparaison et une rationalisation des mesures spectroscopiques et magnétiques. Les voies d'investigations envisagées sont les complexes mononucléaires à coordination exotique, ou avec un état fondamental quasi-dégénéré, donnant lieu à un effet Jahn-Teller. Et enfin, l'étude des effets synergiques des anisotropies locales pour des complexes binucléaires sera abordée.

Mots clés: Molecular magnet; ab initio calculation; model hamiltonian; spectroscopy; transition-metal complexes

Mots clés: magnétisme moléculaire; calcul ab initio; hamiltonien modèle; spectroscopie; complexes de métaux de transition

Domaines: Physique Quantique [quant-ph]; Chimie-Physique [physics.chem-ph]; Chimie théorique et/ou physique

Renaud Ruamps. Traitement théorique de l'anisotropie magnétique. Physique Quantique [quant-ph]. Université Paul Sabatier - Toulouse III, 2013. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-01019658⟩