Optical properties of thin layers of transition metal dichalcogenides
Propriétés optiques des couches minces de dichalcogénures de métaux de transition
Résumé
The research reported in the thesis entitled ‘Optical properties of thin layers of transition metal dichalcogenides’ focuses on physical phenomena which emerge in the limit of two-dimensional (2D) miniaturisation when the thickness of fabricated films reaches an atomic scale. The importance of such man-made structures has been revealed by the dynamic research on graphene: a single atomic plane of carbon atoms arranged in honeycomb lattice. Graphene is intrinsically gapless and therefore mainly explored with respect to its electric properties. The investigation of semiconducting materials which can also display the hexagonal crustal structure and which can be thinned down to individual layers, bridges the concepts characteristic of graphene-like systems (K-valley physics) with more conventional properties of semiconductors. This has been indeed demonstrated in a number of recent studies of ultra-thin films of semiconducting transition metal dichalcogenides (sc-TMD). Particularly appealing, from the point of view of optical studies, is a transformation of the bandgap alignment of sc-TMD films, from the indirect bandgap bulk crystals to the direct bandgap system in single layers. The presented thesis work provides a comprehensive optical characterisation of thin structures of sc-TMD crystals. The manuscript is divided into five parts: three main chapters with a preceding introduction and the appendix reporting the supplementary studies of another layered material: hexagonal boron nitride.Introduction. The fundamental properties of the investigated crystals are presented, especially those which are important from the point of view of optical studies. The discussion includes information on the crystal structure, Brillouin zone and electronic band structure. Also, the general description of the samples’ preparation process and experimental set-up is provided.Chapter 1. Basic optical characterisation of excitonic resonances in mono- and multi-layers of sc-TMDs. The optical response, as seen in the reflectance and luminescence spectra of thin sc-TMDs is analysed (mostly for MoSe2 and WSe2 materials). The impact of the number of layers and temperature on the optical resonances is studied and interpreted in details. The complementary time-resolved study is also presented.Chapter 2. Zeeman spectroscopy of excitonic resonances in magnetic fields. The evolution of the optical resonances in an external magnetic field, applied perpendicularly to the layers of sc-TMD materials is investigated. Based on these results, a phenomenological model is developed aiming to describe the linear with magnetic field contributions to the energy of individual electronic states in fundamental sub-bands of sc-TMD monolayers. Furthermore, the effects of optical pumping are investigated in WSe2 monolayers, which can be tuned by tiny magnetic fields.Chapter 3. Single photon sources in thin sc-TMD flakes. The discovery of localised narrow lines emitting centres has been in thin sc-TMD flakes is presented. An investigation of their fundamental properties is discussed. This includes the measurements of temperature and magnetic field evolution of the photoluminescence lines, and the analysis of the polarisation properties and the excitation spectra as well as photon correlation measurements.Appendix A. Single photon emitters in boron nitride crystals. Hexagonal boron nitride also belongs to the family of layered materials, but it exhibits much larger band gap than semiconducting transition metal dichalcogenides. A narrow lines emitting centres has been observed in boron nitride structures, which reveal multiple similarities to defect centres in wide gap materials. They are characterised in a similar manner as the emitting centres in WSe2.
L’étude intitulée « optical properties of thin layers of transition metal dichalcogenides » vise les phénomènes physiques émergeant à la limite de la bidimensionnalité, lorsque l’épaisseur du composé ciblé est à l’échelle atomique. Les effets de la dimensionnalité réduite sur les propriétés physiques furent initialement explorés dans le graphène. Les études concernant ce composé se concentrent surtout sur ses propriétés de transport puisque le graphène lui-même n’a pas bande interdite. Les sc-TMD, en plus de présenter une structure atomique et électronique similaire au graphène (vallée aux points K dans la zone de Brillouin), peuvent également être produit sous forme de couche monoatomique. Ainsi, plusieurs études révélèrent que ces composés en couche mince combinent des propriétés découlant de leur caractère 2D en plus des caractéristiques typiques des semi-conducteurs. De plus, la dimensionnalité de ces composés joue un rôle important dans la structure électronique. Plus précisément, les sc-TMD présentent dans le régime tridimensionnel un gap indirect qui devient direct lorsque les composés sont sous la forme d’une monocouche. Cette thèse est une étude complète des propriétés optiques des composés sc-TMD. Le manuscrit en question est divisé en cinq parties : trois sections principales précédées par une introduction. L’ensemble est complété par une annexe présentant des études complémentaires sur un autre composé 2D : le nitrure de bore hexagonal (h-BN).Introduction :Les propriétés fondamentales des composés étudiés sont présentées en mettant l’accent sur celles qui jouent un rôle important dans la réponse optique de sc-TMD. Plus précisément, on y retrouve des informations sur la structure cristalline et la structure de bandes électroniques. Cette section détaille également le processus de préparation des échantillons ainsi que les divers montages expérimentaux utilisés.Chapitre 1 : caractérisation optique de base des excitons en résonance dans les couches et les multicouches de sc-TMD.La réponse optique des composés (surtout le MoSe2 et le WSe2) obtenue par spectroscopie de réflexion et par spectroscopie d’émission est interprétée. En particulier, l’impact du nombre de monocouches et de la température sur celle-ci est discuté. De plus, une étude complémentaire de ces propriétés optiques résolue temporellement y est insérée.Chapitre 2 : Spectroscopie Zeeman des excitons résonants sous champ magnétique.L’évolution des résonances optiques en fonction d’un champ magnétique appliqué perpendiculairement aux couches est l’objet de cette section. Un modèle phénoménologique décrivant la dépendance en champs magnétique de l’énergie des états électroniques est dérivé directement des résultats expérimentaux présentés dans cette section. L’effet de pompage optique est également étudié dans la monocouche de WSe2, effet qui est très sensible aux champs magnétiques.Chapitre 3 : Émetteurs de photons uniques dans les couches minces de sc-TMD.La découverte de raies d’émission fines et localisées sur de minces cristallites de sc-TMD est présentée, suivie d’une étude approfondie sur leur nature et leurs propriétés. Entre autres, leur évolution en fonction de la température, leur sensibilité aux champs magnétiques appliqués et leur polarisation sont discutées. Finalement, la spectroscopie de corrélation de photon est utilisée pour vérifier le caractère « source de photon unique » de ces émetteurs.Annexe A : Émetteurs de photons uniques dans le nitrure de bore hexagonal.Le h-BN partage de nombreuses caractéristiques avec les sc-TMD tout en se distinguant de ceux-ci par la présence d’un gap électronique significativement plus grand. Certaines régions cristallines se comportent comme des défauts ponctuels, dans les matériaux caractérisés par leur large gap, en présentant des raies d’émission fines. Ces régions partagent une similarité frappante avec les émetteurs de photons uniques observés dans le WSe2.
Origine : Version validée par le jury (STAR)
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