Nitrate bioreactivity in the context of deep radioactive waste repository
Bioréactivité des nitrates en contexte de stockage de déchets radioactifs profond
Résumé
France has the project to dispose long-lived intermediate-level radioactive waste (ILW-LL) in a deep geological repository. The radioactive waste is loaded with nitrate salts and after thousands of years, the release of nitrates could promote the mobility of radionuclides out of the waste. However, in the presence of organic matter or hydrogen, bacterial activity can theoretically reduce nitrate to smaller nitrogen species through denitrification. The first objective of this thesis is to evaluate the ability of bacteria to adapt to the environment near the waste, i.e. in the absence of oxygen, at alkaline pH between 9 and 13, in the presence of high nitrate concentrations, in the presence of an organic (acetate) or mineral (hydrogen) electrons donor and in the presence of solid cement and solid steel. The second objective is to quantify nitrate reduction kinetics under the conditions described above. Bacterial reduction of nitrates was observed up to pH 11 and 400 mM of nitrates in the presence of acetate and up to pH 10.5 and 150 mM of nitrates in the presence of hydrogen. In the presence of hydrogen, nitrate reduction kinetics were generally slower and bacteria were more sensitive to alkaline pH than heterotrophic bacteria using acetate. This is a consequence of the low solubility of hydrogen, the mineral carbon assimilation expense for bacteria and the alkalinisation during denitrification in the presence of hydrogen. In the presence of acetate the pH equilibrate toward 10, due to CO2 generation when acetate is oxidized. Finally, while the presence of solid cement did not have a significant impact on bacterial activity, solid steel stimulated the reduction of nitrates.
En France, il est envisagé de stocker en couche géologique profonde les déchets radioactifs de moyenne activité à vie longue (MAVL). Ces déchets sont chargés en sels de nitrates et après des milliers d'années, le relâchement des nitrates pourrait favoriser la mobilité des radionucléides hors des déchets. Cependant, en présence de matière organique ou d'hydrogène, l'activité bactérienne peut théoriquement réduire les nitrates en espèces azotées plus réduites via la dénitrification. Le 1er objectif de cette thèse est d'évaluer la capacité des bactéries à s'adapter aux conditions physico-chimiques à proximité des déchets, c'est à dire en absence d'oxygène, à pH alcalin entre 9 et 13, en présence de concentrations élevées en nitrates, en présence d'un donneur d'électrons organique (acétate) ou minéral (hydrogène) et en présence de ciment et d'acier solides. Le 2nd objectif est d'évaluer les cinétiques de réduction des nitrates dans les conditions précédemment décrites. La réduction bactérienne des nitrates a été observée jusqu'à pH 11 et 400 mM de nitrates en présence d'acétate et jusqu'à pH 10.5 et 150 mM de nitrates en présence d'hydrogène. En présence d'hydrogène les cinétiques de réduction des nitrates étaient globalement plus ralenties et les bactéries étaient plus sensibles aux pH alcalins que les bactéries qui se développent en présence d'acétate. Ceci s'explique par le fait que l'hydrogène a une solubilité limitée à pression atmosphérique, que l'assimilation de carbone minéral est énergétiquement coûteuse pour les bactéries et enfin qu'en présence d'hydrogène le pH s'élève au cours de l'avancement de la dénitrification. En présence d'acétate le pH s'équilibre autour de 10 grâce aux CO2 produit par l'oxydation de l'acétate. Enfin la présence de ciment solide n'a pas eu de répercussion importante sur l'activité bactérienne, en revanche l'acier solide a stimulé de façon conséquente la réduction des nitrates.
Origine : Version validée par le jury (STAR)